Datorită vieții sale duhovnicești a fost ales egumen al Mănăstirii Bogdana din ţinutul Bacăului, reconstruind în vremea stăreţiei sale acest sfânt locaş.

A fost uns episcop de Rădăuţi în anul 1670, iar peste un an a fost trimis să păstorească Episcopia Romanului, în ambele eparhii aducând un suflu nou, atât în ceea ce privește organizarea schiturilor și mănăstirilor, cât și a vieții din parohii, ajutându-i nemijlocit pe credincioșii confruntați cu necazuri și sărăcie.

În anul 1674, silit de vitregia vremurilor, Mtropolitul Dosoftei s-a retras în Polonia, împreună cu domnitorul Ştefan Petriceicu, iar Moldova a fost asuprită de cetele de turci şi de tătari, care au adus la cârma ţării pe Dumitraşcu din neamul Cantacuzinilor.

Acesta, văzând că moldovenii au fost lipsiţi de păstorul lor, a cerut arhiereilor să-şi pună mitropolit.

Ierarhul Teodosie, deşi nu voia, mai mult fiind silit, a luat conducerea Mitropoliei Moldovei în acele vremuri greu de îndurat, când turcii şi tătarii intraseră ca lupii înfometaţi în smerita lui turmă.

Bunul păstor nu a răbdat mult să vadă cum sunt prigoniți creştinii și a mers la domnitor cerându-i să pună capăt prigoanei şi să-i alunge pe păgâni.

Mâniat de mustrările mitropolitului, Dumitraşcu Vodă l-a silit pe Teodosie să-şi părăsească scaunul, după numai un an, şi să fie pus sub pază în Mănăstirea Sfântul Sava din Iaşi.

Ierarhul a stat închis aici până la revenirea în ţară a mitropolitului Dosoftei, care l-a scos pe ierarhul Teodosie din surghiunul său.

Acesta s-a retras în părţile Ţării de Jos, vieţuind când la Focşani, când la Bogdana.

În acest răstimp s-a îngrijit îndeosebi de reconstruirea Schitului Brazi, unde a ridicat o nouă biserică şi chilii, aşezând acolo monahi şi punându-i sub ascultarea egumenului Zaharia, care vieţuise o vreme în Sfântul Munte Athos.

În anul 1688, pe când se afla la Focşani, a fost răpit şi dus în Ţara Românească, unde a îndurat, vreme de 10 săptămâni, închisoare şi chinuri din partea rudeniilor lui Dumitraşcu Vodă, fostul domnitor al Moldovei.

Scăpând cu viaţă şi din această dureroasă încercare, ierarhul Teodosie a continuat să se ocupe de sfintele locaşuri din ţinutul Vrancei, pregătind toate cele necesare pentru ridicarea a încă trei schituri.

În toamna anului 1694, tătarii au năvălit din nou în Moldova, jefuind pe creştini şi distrugând bisericile.

Cunoscându-şi mai dinainte sfârşitul, mitropolitul Teodosie s-a pregătit duhovniceşte.

Curând, la Schitul Brazi a venit o ceată de tătari, care l-au schingiuit pe bătrânul arhiereu, cerându-i să le predea agoniseala mânăstirii şi odoarele sfântului locaş.

Acesta a refuzat, preferând mai degrabă să fie chinuit, decât să dea în mâinile păgânilor puţinele bunuri ale mânăstirii şi sfintele vase.

În cele din urmă, tătarii i-au tăiat capul. Noaptea a fost îngropat în grabă de câţiva credincioşi.

Aşa a luat cununa muceniciei mult-pătimitorul ierarh, primindu-şi prin sabie sfârşitul şi suferind pentru dragostea de Dumnezeu şi de Biserică.

Prin minune dumnezeiască, în anul 1842, s-au descoperit moaştele sale, de faţă fiind şi Sfântul Antipa de la Calapodeşti.

Astăzi, moaştele se află tot la Mănăstirea Brazi, lângă oraşul Panciu din Vrancea, unde săvârșesc multe minuni.

Sfântul Ierarh Mucenic Teodosie de la Brazi a fost canonizat de către Sinodul Bisericii Ortodoxe Române în anul 2003.